《MoS2pSi异质结的制备与其光电性质》
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摘 要：文章通过化学气相沉积（CVD）法制备大面积的高质量双层MoS2二维材料,光致发光测试表明材料具有较好的发光特性.在此基础上,利用湿法转移技术将双层MoS2二维材料转移至p-Si衬底上,实现高性能MoS2/p-Si异质结的构筑.MoS2/p-Si异质结表现出明显的光响应特性,这得益于内建电场促进了光生电子-空穴对的有效分离.本工作为发展高质量的多功能器件提供了新的技术思路.
关键词：二硫化钼;异质结构;光电性能
中图分类号：O482文献标志码：A文章编号：2095-2945（2020）04-0014-03
Abstract： In this paper, large-area, high-quality, two-layer MoS2 two-dimensional materials were prepared by chemical vapor deposition （CVD） method. Photoluminescence （PL） spectroscopy shows high PL intensity of the two-layer MoS2 two-dimensional materials. Based on this, the two-layer MoS2 two-dimensional materials are tranerred to the p-Si substrate through wet traner to achieve the construction of high-performance MoS2/p-Si heterojunction. The MoS2/p-Si heterojunction exhibits obvious photoresponse because the built-in electric field promotes the effective separation of photogenerated electron-hole pairs. This work provides new technical ideas for the development of high-quality multifunctional devices.
Keywords： MoS2; heterostructures; optoelectronic performance
1 简介
近年来,由于具有可调控的帶隙和强的光与物质相互作用,以MoS2为代表的二维过渡金属硫族化合物（TMDs）材料在电子和光电子器件领域展现出优异的应用前景[1-3].为了发展基于MoS2的电子及光电子器件,需要大力开发高性能的功能器件,比如p-n结,肖特基二级管等,因为它们是大规模集成器件的主要组成单元.于是,一些研究人员开始尝试将MoS2二维材料与商业上用途广泛的p-Si半导体材料构筑为p-n结（MoS2/p-Si异质结）.高质量的MoS2二维材料是获得高性能MoS2/p-Si异质结的重要前提.材料的厚度、形貌和均匀性都是影响MoS2/p-Si异质结性能的关键因素.然而,对于MoS2二维材料的制备：机械剥离法存在着剥离材料面积小、层数不可控的缺点;化学剥离法的实验操作步骤复杂,实验危险系数较高.因此,发展可重复、简单的制备方法实现大面积、层数可控的MoS2二维材料的制备,在此基础上构筑高性能的MoS2/p-Si异质结,并研究其光电性质,对于促进MoS2二维材料在光电领域的进一步发展有着重要意义.
在本文中,通过CVD法在SiO2衬底上生长高质量MoS2二维材料,拉曼光谱检测样品为双层MoS2二维材料.通过湿法转移技术将双层MoS2转移至p-Si衬底上,样品表现出p-n结所具有的整流现象和光响应现象,实现了高性能MoS2/p-Si异质结的构筑.
2 实验部分
2.1 CVD法制备MoS2二维材料
首先将SiO2/Si衬底分别在三氯乙烯、丙酮和乙醇溶液中超声清洗15分钟,再用大量去离子水冲洗并用高纯氮气吹干后备用.然后将0.2g的S粉末（99.98%,Aldrich）放在刚玉舟上并放置在管式炉的低温区,将0.05g的MoO3粉末（99.5%,Aldrich）放在另一个刚玉舟上并将它们放置在管式炉的高温区,衬底竖直靠放在高温区刚玉舟的下游端.接着在Ar（15sccm）气氛中两个温区分别加热到160℃和700℃并保持该温度60分钟.两个温区间的距离为33.5cm,这个足够远的距离可以使衬底表面均匀接触到相同浓度的S蒸气,从而使实验结果更加精确.最后使管式炉在Ar气氛中自然冷却,得到双层MoS2二维材料.
2.2 湿法转移制备MoS2/p-Si异质结
首先在生长出MoS2二维材料的SiO2/Si衬底上旋涂聚丙烯酸甲酯（PMMA）.随后将样品置于加热台上,80℃加热5min后150℃加热15min以增强PMMA与MoS2的结合力.待样品冷却后将其浸泡在30%的NaOH溶液中,一段时间后PMMA/MoS2与SiO2/Si衬底分离,PMMA/MoS2漂浮在NaOH溶液表面.接着使用载玻片把PMMA/MoS2轻轻捞出,置于去离子水中多次漂洗以充分去除残留的NaOH.使用p-Si衬底将PMMA/MoS2捞起并置于加热台上,80℃加热5min后150℃加热30min以蒸发水分并去除可能出现的褶皱.再将PMMA/MoS2/p-Si放入丙酮中60℃加热2小时以充分去除样品表面的PMMA.最后将MoS2/p-Si置于N2气氛中200℃退火2小时以增强MoS2与p-Si衬底的结合力.
3 结果与讨论
3.1 MoS2二维材料的制备
CVD法制备MoS2二维材料的实验过程原理示意图如图1a所示.其反应方程式如下所示：
（1）
反应过程是MoO3被S蒸气部分还原,形成挥发性的MoO3-x,随后被高纯Ar载气输送到下游,吸附在SiO2衬底并扩散到表面,进一步与管式炉内部S蒸气反应排列成MoS2二维原子层材料[4].根据以往文献报道MoS2二维材料从六边形核开始生长,最终会生长为三角形MoS2二维材料[5].我们利用光学显微镜观察CVD法所制备的MoS2二维材料的形貌,如图1b所示.观察到衬底上生长出形貌规则的三角形MoS2二维材料,三角形尺寸最大约为20μm.
3.2 MoS2二维材料的表征
为了研究MoS2二维材料的光学性质,我们对样品进行了拉曼光谱（Raman）和光致发光光谱（PL）测试.
拉曼光谱分析技术是一种对分子结构进行精准、无损、直接的检测方法,它在材料科学、纳米科学、生物、化学、物理等研究领域得到了广泛的应用.CVD法所制备的MoS2二维材料的拉曼光谱如图1c所示.根据前人的研究经验可以得出以下信息：首先,从E12g和A1g拉曼振动模式的位置可以判断出样品为MoS2二维材料.另外,根据两振动模式之间的波数差为20.5cm-1,可以判断出图1c中MoS2的层数为双层.
通过研究材料的光致发光谱既可以直接、无损的获得材料的许多本征信息,同时又可以对材料的光学性质进行研究.因此,我们对样品进行了光致发光测试.图2a为MoS2二维材料被激光照射的模型示意图.当材料降低到原子层厚度,其中原子和电子受限于有限空间自由度,产生强的光与物质相互作用.实验中使用波长为532nm的激光对双层MoS2材料进行光致发光测试.发光机理如图2b所示,c1是导带,v1、v2是由高价带的自旋轨道劈裂而产生的两条相互分立的子带.MoS2材料吸收一定量光子后产生激子,被激发到高能态的激子通过两种跃迁形式复合发光,即A激子发光和B激子发光.如图2c和图2d所示,677.6nm（1.83eV）处的发光峰是A激子由导带底到较高价带的跃迁造成的,639.2nm（1.94eV）处的发光峰是B激子由导带底到较低价带的跃迁造成的.两个发光峰的位置再一次证明了样品为MoS2二维材料.
3.3 MoS2/p-Si异质结的IV响应
为测试样品的IV特性曲线搭建了IV响应测试系统,图3a为IV响应测试系统模型图.为了更好地解释MoS2/p-Si异质结的光响应特性,建立了异质结界面处的能带模型图,如图3b所示.由于两种材料存在费米能级差,MoS2二维材料具有较高的电子浓度,而p-Si具有较高的空穴浓度.两种材料接触形成p-n结后,在载流子浓度梯度驱动下,MoS2中电子向p-Si中扩散,而p-Si的空穴向MoS2扩散,因此,在p-n结内部形成了内建电场可以平衡浓度梯度时,系统处于平衡状态.当照射激光的能量大于MoS2二維材料的禁带宽度时,MoS2二维材料会产生光生电子-空穴对.正偏条件下,由于p-n结界面处存在较高的势垒,使光生电子-空穴无法越过结区,随后光生电子和光生空穴复合,导致光生电子-空穴对不能有效分离,因此光照下正向电流几乎无变化;反偏条件下,界面处价带和导带的弯曲程度变大,内建电场和外加电场方向一致,光生电子-空穴很容易就可以穿过结区移动,使光生电子-空穴对可以有效分离,因此光照下随着反向电压增加光电流明显增加.图3c显示了在170mW/cm2功率密度的532nm激光照射下MoS2/p-Si异质结的I-V曲线.可以看出无光照条件下,异质结表现出良好的整流现象;在光照条件下,外加反偏电压时电流随电压升高,这种现象符合典型的p-n结光响应特征.如图3d所示为MoS2/p-Si异质结的光生电流（光电流与暗电流的差值）随外加电压的变化曲线,可以看出光生电流随反偏电压变化十分明显,在-15V的电压下光生电流达到近10μA.这是由于反偏电压增强了内建电场,促进了光生电子-空穴对的分离而导致的.
4 结束语
本文通过CVD法实现了大面积,均匀性好的双层MoS2二维材料的制备,并通过湿法转移技术将高质量的双层MoS2二维材料转移至p-Si衬底上,以构筑高性能的MoS2/p-Si异质结.该异质结表现出了明显的整流现象,且光生电流随反向电压增加而增加,在-15V时的光生电流接近10μA,这是由于p-n结界面处的内建电场促进光生电子-空穴对的有效分离导致的.本工作有利于促进MoS2/p-Si异质结在光电领域的实际应用.
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异质结引用文献:
[1] 异质结论文写作技巧范文 异质结方面函授毕业论文范文2500字
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